近日,山東農業大學資源與環境學院李成亮教授團隊在Chemical Engineering Journal在線發表了題為“Degradation of perfluorooctanoic acid (PFOA) using multiphase Fenton-like technology by reduced graphene oxide aerogel (rGAs) combined with BDD electrooxidation”的研究論文。碩士研究生李銀輝為該論文的第一作者,博士后劉娜博士和李成亮教授為該論文的共同通訊作者,山東農業大學為論文唯一完成單位。
圖1. 圖文摘要
全氟辛酸(PFOA)是一種廣泛存在于水體環境中的新興持久性有機污染物。環境中的PFOA很難被自然降解,可以穩定存在,并且通過生物蓄積的方式對人類和動物的健康構成威脅。在此背景下,PFOA廢水處理的難題亟待解決。PFOA廢水的傳統修復手段包括吸附、混凝、生物處理等,這些處理方法在實際應用過程中往往無法從根本上破壞PFOA,反應條件苛刻,耗時長。
本研究采用電化學氧化(EO)耦合多相類芬頓體系對水溶液中的PFOA高效降解。EO選用具有高析氧電勢、高電子傳遞能力和優異電化學穩定性的硼摻雜金剛石(BDD)作為陽極,BDD直接氧化PFOA使其失電子形成全氟烷基自由基,與陰極多相類芬頓反應生成的高活性羥基自由基(?OH)迅速反應形成不穩定中間體,進一步分解至PFOA完全礦化。
圖2. 自由基猝滅試驗與全氟辛酸電降解為短鏈全氟化合物濃度變化
還原性氧化石墨烯氣凝膠(rGAs)作為一種新型納米材料,具有比表面積高的多孔結構,豐富的反應活性位點和優異的電化學性能。本研究制備的負載金屬納米催化劑的rGAs(Fe3O4-rGA和Cu-rGA)可作為理想的陰極材料實現陰極多相類芬頓反應,促進?OH形成,加速PFOA降解。在以BDD為陽極,Fe3O4-rGA和Cu-rGA為陰極的體系下降解PFOA,快速有效提高了PFOA的降解效率,比使用商業石墨陰極的去除率高16.7%和17.5%,并通過猝滅試驗證明了?OH在PFOA降解過程的重要作用,結合降解中間產物PFCAs(C4-C7)的含量測定對該體系中PFOA的降解機理做出了合理的解釋。
李成亮教授團隊長期從事環境中新興持久性有機污染物相關的研究,在新興污染物治理中取得了系列成果。本研究采用微泡模板法制備的Fe3O4-rGA和Cu-rGA為電化學氧化工藝提供了一種綠色、新穎的電極材料選擇,提出的陽極氧化和陰極多相類芬頓協同技術可高效降解水體中PFOA,在水環境中新興污染物治理方面具有廣闊的應用前景。
圖3. 改性氧化石墨烯氣凝膠多次電降解前后微觀形貌穩定性及PFOA去除率變化
該研究得到了山東省博士后創新項目專項基金的資助。
論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.147443
編 輯:萬 千
審 核:賈 波